近日,我院微电子学系2016级硕士生连霖源等在张建兵副教授的指导下,在硒化铅量子点的可控合成及稳定性方面取得了新进展,相关工作发表在美国化学学会旗下期刊《材料化学》(Chemistry of Materials)(2017年影响因子9.466),论文题为“In Situ Tuning the Reactivity of Selenium Precursor To Synthesize Wide Range Size, Ultra-large-Scale, and Ultrastable PbSe Quantum Dots”
量子点是具有量子限域效应、可溶液加工合成的半导体纳米颗粒,因其具有优异的光电特性而被广泛应用于显示和照明、太阳能电池、红外探测器等光电器件中。其中铅的硫族化合物量子点拥有带宽可调节、造价低廉等优势,被认为是一种应用前景广阔的太阳能电池材料,硒化铅(PbSe)量子点以多激子产生效应和高效载流子迁移率而著称。然而,硒化铅量子点在空气中非常容易氧化,极大地限制其在光电器件中的应用。因此,硒化铅量子点急需寻求一种有效钝化表面缺陷的方法,以提高其在空气中的稳定性。
本课题组以氯化铅为铅源,利用两种不同活性的硒源,采用heat-up的方法,在室温依次注入高活性的二苯基膦硒和低活性的三辛基膦硒,高活性的硒源注入之后立即成核,随着温度的逐渐升高,低活性硒源的活性逐渐增加,不断释放硒源用于量子点的生长。通过这种原位调控硒源活性的方法,我们可以合成出高度单分散、宽广尺寸范围(第一激子吸收峰范围在750nm-2100nm,对应量子点的直径为3nm-6nm)的PbSe量子点。
由于此合成方法采用油酸和氯离子有机无机混合钝化,所得PbSe量子点具有极好的稳定性,不同尺寸的量子点粉末在空气中80℃加热12h都不会改变其光学性能。而且用这些PbSe量子点制备的电学耦合薄膜也展现出空气中异常好的稳定性,为器件应用奠定了良好的材料基础。
由于采用heat-up的方法,此合成方案可以宏量制备量子点。在一次合成中,我们可以获得23.5g高质量的PbSe量子点。此外,这种方法具有很好的普适性,我们将其扩展到硒化镉和硒化锌量子点的合成,同样得到了尺寸可调的量子点。
该工作得到了湖北省自然科学基金(ZRMS2017000370)、武汉市基础研究基金(2016060101010075)、校自主创新基金(2017KFYXJJ039)等项目的支持。
Lian, L.; Xia, Y.; Zhang, C.; Xu, B.; Yang, L.; Liu, H.; Zhang, D.; Wang, K.; Gao, J.; Zhang, J., In Situ Tuning the Reactivity of Selenium Precursor To Synthesize Wide Range Size, Ultralarge-Scale, and Ultrastable PbSe Quantum Dots.Chem. Mater.2018,30(3), 982-989.
论文链接https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.7b04825