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我院王春栋副教授课题组研究成果在《应用催化B:环境》上发表

作者: 时间:2020-04-25 点击数:

近日,《应用催化B:环境》(Applied catalysis B:Environmental)期刊在线发表了光学与电子信息学院王春栋副教授课题组的题为“Synergistic Coupling of NiTe Nanoarrays with RuO2and NiFe-LDH Layers for High-efficiency Electrochemical-/photovoltage-Driven Overall Water Splitting”的研究成果。光学与电子信息学院博士研究生孙华传和石河子大学杨觉明副教授为论文共同第一作者,王春栋副教授为论文的通讯作者。

众所周知,氢燃料因为燃烧值高,产物绿色无污染,所以被认为是下一代可持续燃料能源载体。电化学催化水分解主要包括两个半反应,即阴极氢气析出反应(HER)和阳极氧气析出反应(OER),作为一种绿色可行的制氢方式引起人们的广泛关注。目前,最先进的HER催化剂和OER催化剂分别是铂基和钌基贵金属材料。然而,这些贵金属基催化剂受制于其高成本和稀有特点无法大规模应用。因此,设计制备低成本,高效率的水分解催化剂引起科学家及工程师的广泛关注。

有鉴于此,华中科技大学王春栋课题组将T型碲化镍(NiTe)纳米阵列分别与二氧化钌(RuO2)和镍铁层状双氢氧化物(NiFe-LDH)耦合,从而成功合成NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH纳米结构异质结。得益于界面耦合作用以及特殊的形貌,组分和电子结构,相比于单一的NiTe纳米棒,NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2复合纳米结构催化剂分别表现出更为出色的电催化析氧(OER)活性和电催化析氢(HER)活性。将NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分别作为该全水解电解槽的阳极和阴极,其只需要1.41 V的超低电压就可以驱动,即使驱动电流密度10 mA cm-2也只需要1.49 V的电压。

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH制备流程图

要点1.首先用水热法将T型碲化镍(NiTe)纳米阵列生长在泡沫镍上,紧接着再通过水热-高温氧化法和电沉积法分别把RuO2和NiTe@NiFe-LDH生长在碲化镍表面从而形成NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH异质结。

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH异质结的微观结构形貌

要点2.NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH具有和NiTe纳米阵列一样的T型纳米结构,通过SEM和TEM图像表征可以看到RuO2纳米绒和NiFe-LDH纳米片均匀耦合到NiTe表面。其中NiTe和RuO2以及NiTe和NiFe-LDH之间所构建的清晰界面有利于电子的转移,这是导致高活性HER和OER的重要原因之一。

量子力学第一性原理计算结果展示,其中a图为NiTe@RuO2复合纳米材料异质结中的NiTe,RuO2和NiTe@RuO2原子结构模型;b图为NiTe,RuO2以及NiTe@RuO2差分电荷密度图;c图为氢吸附自由能的大小;d图是NiTe,RuO2以及NiTe@ RuO2的价带谱分析

要点3.实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明NiTe和RuO2之间所构建的界面有利于电子从RuO2转向NiTe,这有利于降低电催化析氢的水分解沃尔默步骤(Volmer step)和氢析出塔菲尔步骤(Tafel step)的反应阻碍,从而导致NiTe@RuO2表现出的超高HER活性。具体而言,NiTe@RuO2驱动电流密度10 mA cm-2只需要19 mV的超低过电势,这明显超过了商业Pt/c催化剂。

NiTe@RuO2及相关对比材料的HER性能参数

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH的OER性能对比

要点4.NiTe@NiFe-LDH在碱性环境下只需要218 mV的低过电势就可以驱动10 mA cm-2的电流密度,比贵金属RuO2的催化性能好了很多。于此同时,NiTe@NiFe-LD还展现出较好的稳定性,说明其具有一定的实用价值。

将NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分别作阳极和阴极组装成全水解电池产氢气和氧气的性能参数和实物图

要点5.将NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分别作为该全水解电解槽的阳极和阴极,其只需要1.41 V的超低电压就可以驱动,即使驱动电流密度10 mA cm-2也只需要1.49 V的电压。更有趣的是用1.5V的太阳能电池来驱动该全水解电解槽也能快速的电解水产氢气和氧气,说明该系统可以促进电解水产氢气和氧气的规模化应用。

该工作得到国家重点研发计划,国家自然科学基金面上项目以及华中科技大学自主创新基金等项目的资助。该工作还得到唐江院长等合作者的支持和帮助,在此一并表示感谢。

论文信息:Huachuan Sun, Jue-Ming Yang, Jian-Gang Li, Zhishan Li, Xiang Ao, Yi-Zhe Liu, Yi Zhang, Chundong Wang* Jiang Tang

Synergistic Coupling of NiTe Nanoarrays with RuO2and NiFe-LDH Layers for High-efficiency Electrochemical-/photovoltage-Driven Overall Water Splitting,Appl. Catal. B: Environment, 2020,118988.

DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.118988.

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118988

该工作被“催化计”公众号推送报道:https://mp.weixin.qq.com/s/A0OZllnK6eu-hmDI13mLBA

该课题组2020年在电催化领域也取得了系列的研究成果:

1.Y. Zhang, J. Xu, L. Lv, A.W. Wang, B.S. Zhang, Y.G. Ding,C.D. Wang*, Electronic engineering of CoSe/FeSe2 hollow nanosphere for efficient water oxidation,Nanoscale, DOI: 10.1039/D0NR01809K.

2.Y. Zhang, X.B. Gao, L. Lv, J. Xu, H.F. Lin, Y.G. Ding,C.D. Wang*,Tailoring π-Symmetry Electrons in Cobalt-Iron Phosphide for Highly Efficient Oxygen Evolution,Electrochim. Acta, 2020, 341, 136029.

3.Z.S. Li, J.-G. Li, X. Ao, H.C. Sun, H.K. Wang, M.-F. Yuen,C.D. Wang*, Conductive metaleOrganic frameworks endow high-efficient oxygen evolution of La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3perovskite oxide nanofibers, Electrochim. Acta, 2020, 334, 135638.

4.X.Y. Xue, F. Yu*, J.-G. Li, G. Bai, H.F. Yuan, J. Hou, B.H. Peng, L. Chen, M.-F. Yuen, G. Wang, F. Wang*,C.D. Wang*, Polyoxometalate Intercalated NiFe Layered Double Hydroxides for Advanced Water Oxidation,Int. J. of Hydrogen Energy, 2020, 45, 1802-1809.

5.Z.S. Li, L. Lv, X. Ao, J.-G. Li, H.C. Sun, P.D. An, X.Y. Xue, Y. Li, M. Liu,C.D. Wang*, M.L. Liu*,An effective method for enhancing oxygen evolution kinetics of LaMO3 (M=Ni, Co, Mn) perovskite catalysts and its application to a rechargeable Zinc–air battery,Appl. Catal. B-Environ., 2020, 262, 118291.

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